Вы не можете: Xmodmap может манипулировать модифицирующие-ключи и манипулировать ключевые коды, но Altне один из предопределенных модификаторов (то есть Shift, Lock, Control).
Shiftи к ним Mode_switchотносятся особым образом, и допускают те манипуляции, которые вы имеете в виду.
Вы можете присвоить Altодному из заполнителей mod1, mod2, mod3, mod4или mod5. Это позволяет программам восприниматься Altкак модификатор, но не дает возможности рассматривать его как одну из функций shifttable.
Дальнейшее чтение: