Вы пытались настроить параметры субтитров в окне настроек? Я использую старый VLC, но мое окно настроек выглядит следующим образом.
Вы можете видеть, где я обвел. Вы можете увеличить размер текста субтитров и отрегулировать «толщину контура». Играя с моими, я могу получить субтитры очень большого размера, и они становятся четкими.